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上海硅酸鹽所在陰離子交換膜電解水催化劑方面取得重要進展
發布時間: 2022-05-05 14:06 | 【 【打印】【關閉】

  陰離子交換膜(AEM)制氫技術可同時兼具固態電解質(PEM)制氫的大電流密度和堿性電解水制氫(ALK)技術的低成本等優點,被認為是未來規?;茪渥钣星巴镜募夹g。但目前,針對AEM電解槽的催化劑大多仍以傳統的ALK電極類催化劑或者PEM電極類貴金屬催化劑為主,缺少適配AEM電解槽運行特性的高效率、低成本催化劑。開發高效的電催化產氧(OER)催化劑、加速水氧化反應速率,對于AEM電解水制氫技術是至關重要的。鎳鐵基過渡金屬層狀雙氫氧化物(NiFe LDH)因其優異的本征催化活性和特殊的結構,在非貴金屬基OER催化劑方面引起廣泛的研究興趣,并因其在堿性環境下的高催化活性,在AEM催化劑方面顯現出了潛在的工業價值。 

  為調控NiFe LDHOER性能,迄今為止已引入各種物理化學手段,如分層納米結構設計、化學液相刻蝕調控、激光/等離子體缺陷工程、層間陰離子置換和層中陽離子摻雜等;然而,大多數方法仍是針對單一特性調控,容易顧此失彼。因此,迫切需要一種從微觀形貌、活性相比例到電子配置、原子結構多角度協同優化NiFe LDH的通用性手段。此外,NiFe LDH中各項OER性能的影響因素(如Fe3+/2+比率、α/β-Ni(OH)2比率、氧空位濃度等)的協同作用機制,仍存在爭議且缺少全面系統研究。 

  針對上述問題,中國科學院上海硅酸鹽研究所王平副研究員、王現英研究員等提出了一種雜多酸(POMs)濕法蝕刻-拋光制備兼具高OER活性和高穩定性NiFe LDH電極的新工藝方法。該方法巧妙地利用POMs多功能特性——超強酸性、強氧化還原性及豐富陰離子簇結構,實現了對NiFe LDH三維結構、NiFe活性相比例、氧空位濃度及POMs陰離子簇插層與表面吸附的多維度調控。結合系統表征分析和理論計算,揭示了OER性能的關鍵影響因素及其多重協同機制,為該類材料OER性能的階梯式提高提供了新的思路。 

  通過系列實驗對比,發現OER過電位(η10)與Fe3+α-Ni(OH)2占比在一定范圍內呈線性正相關,與氧空位濃度在一定范圍內呈近高斯相關。進一步結合文獻數據的論證結果,提出了新的電化學經驗公式:“SICCAS electrochemical equation”,可用于定量判斷結構-活性的構效關系,這為層狀雙氫氧化物作為電催化OER材料的快速篩選和開發提供了重要的理論依據。 

  基于該電催化劑組裝的AEM電解槽運行結果顯示,電流密度10000 A/m2時,單槽壓為1.8 V80°C),單位制氫能耗低于4.3 kWh/Nm3 H2。目前該電解槽已連續穩定運行超過5000小時,接近國際可再生能源機構(IRENA)工業化應用的技術指標 (即電壓1.4 ~ 2.0 V電流密度達到0.2 ~ 2 A cm-2,壽命> 5000 h)。這一研究證實該電催化劑在后續規?;?/span>AEM綠氫技術方面有重要的應用前景。 

  該成果以“Reinforced layered double hydroxide oxygen evolution electrocatalysts: polyoxometallic acid wet-etching approach and synergistic mechanism”為題發表在Advanced Materials2022,DOI:10.1002/adma.202110696)期刊上。第一作者為上海硅酸鹽所聯培博士生蔡正陽,通訊作者為上海硅酸鹽所王平副研究員、王現英研究員,內蒙古大學張江威教授。 

  該研究工作得到了國家自然科學基金、上海市科委科技支撐碳達峰碳中和專項等項目的資助和支持。 

  附文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202110696。 

(左)制備工藝及形貌表征;(右)電化學表征。

 

(上)結構成分表征;(下)理論計算分析。

構效關系擬合分析及電化學經驗方程式。

(左)電極規?;苽?;(右)AEM性能及穩定性測試

    

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